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二氧化碳（CO2）和甲烷（CH4）是兩種最重要的溫室氣體，在地球的輻射平衡中發揮著關鍵作用。受化石燃料燃燒、土地利用變化、森林砍伐等人為活動的持續影響，自工業革命時代（約1750年）以來，大氣中二氧化碳和甲烷的混合比一直在上升，并在2021年達到最高值415.7±0.1 ppm和1908±2 ppb，約為工業化前水平的149%和262%。近幾十年來，大氣CO2和CH4混合比的時空分布越來越受到科學界的關注。船載觀測被認為是觀測溫室氣體的六種常用且重要的方法之一，本文主要介紹利用船載CRDS(光腔衰蕩光譜)分析儀分別于2012年11月和2013年6月在中國南黃海進行了兩次實地調查研究，以揭示中國陸架海域大氣中CO2和CH4混合比的時空分布和調節機制。本研究的主要目標是:
(1)優化改進船基走行連續觀測大氣CO2和CH4混合比數據篩分方法;
(2)研究海-氣交換對CO2和CH4混合比時空分布的影響;
(3)在野外調查中揭示季節性季風對南黃海海洋邊界空氣CO2和CH4時空分布的調節機制。
觀測區域
黃海是亞洲大陸和太平洋之間氣團運輸的重要通道，可分為兩個海域：黃海北部(NYS)和黃海南部(SYS)。覆蓋面積約10.8×104 km2，平均深度44 m，受EAM（東亞季風）系統的強烈影響。如圖1所示，為了研究大氣CO2和CH4混合比的分布及其調控機制，2012年11月2日至8日和2013年6月22日至29日進行了兩次調查研究，分別是EAM的典型時期(包括夏季風和冬季風)。為了保證觀測數據的可比性，引入附近的三個陸基(島)站(臨安站（LAN）;濟州高山站（JGS）;泰安半島站（TAG）)進行對比分析。
圖1：觀測海域。粗黑色實線代表2012年11月(a)和2013年6月(b)的航行軌跡。藍色符號分別代表泰安半島站(TAP)，濟州高山站(JGS)和臨安站(LAN)，ECS代表東海，紅色的十字代表每個自然日開始的位置。
圖2：觀測到的風向和風速(a、c)和模擬的風場(b、d)。模擬風場是根據歐洲中期天氣預報中心(ECMWF)提供的ERA5氣壓水平每小時數據繪制的。
氣象資料
兩次調查研究是在一艘為在海洋環境中進行多學科研究而設計的東方紅二號的科考船上進行的，該船擁有一個船載大氣科學實驗室。可觀測的氣象數據包括時間、緯度、經度、巡航速度和方向、風速、風向、相對濕度、氣壓和溫度，分辨率為10s，可用于篩分和標記觀測到的CO2和CH4混合比數據，并驗證模擬風場。
觀測到的風數據被平均為每小時的數據，以供后續分析。如圖2a所示，2012年11月調查期間，每小時平均風速為0.05~20.46 m/s，平均值為8.09(±4.17)m/s。主導風向為偏北和偏東北，表明氣團從亞洲大陸流向太平洋。如圖2c所示，2013年6月調查期間，每小時平均風速為0.08 ~ 9.42 m/s，平均值為4.72(±1.79)m/s。相反，主導風向轉為南或東南，促使氣團從太平洋向亞洲大陸流動。此外，觀測到的主導風向(圖2a和c)與模擬風場(圖2b和d)基本一致，具有典型的冬、夏季風特征，是研究海陸空氣團輸送對海洋邊界層CO2和CH4混合比時空變化影響的理想案例。
大氣CO2和CH4混合比的測定
如圖3a所示，在觀測期間，為了避免人為污染，將進氣口固定在船頭最高點(海拔約10m)，靠近氣象傳感器，以避免人為污染。使用Picarro G2301高精度溫室氣體測定系統測定大氣CO2和CH4的混合比。Picarro分析儀可以在5秒內獲得一次CO2和CH4混合比（校正受水蒸氣影響）的數據，已被證明是觀測CO2和CH4的高精確度和準確度的好選擇。如圖3b所示，外部真空泵將環境空氣抽入專用管道，并分別通過膜過濾器，充滿高氯酸鎂的干燥管和另一個膜過濾器，以去除顆粒和水氣。然后，通過閥門順序設置調節，干燥和清潔的空氣樣品以及標準氣體通過一個8口樣品選擇閥，由質量流量控制器控制流量為200 mL/min后進入Picarro G2301分析儀。每次觀測實驗前后，對Picarro G2301分析儀進行校準，保證其正常工作狀態。在現場調查中，每天自動按順序測定三種標準氣體，由Picarro G2301分析儀調節。根據3種標準氣體(CO2為254.53(±0.06)ppm、365.14(±0.06)ppm和569.99(±0.08)ppm，CH4為1601.0(±0.8)ppb、1925.5(±0.8)ppb和2317.7(±0.5)ppb)的測定結果和標準值，建立線性函數，對觀測數據進行校正。所使用的標準氣可溯源至世界氣象組織（WMO）一級標準，以保證觀測數據的一致性、可追溯性和國際可比性。
圖3：東方紅二號科考船(a)，用于觀測大氣CO2和CH4的船載Picarro高精度溫室氣體分析儀監測系統示意圖(b)。
大氣CO2和CH4的混合比
一般來說，CO2和CH4混合比隨著海拔和離大陸距離的增加以及緯度的降低而降低。陸架海域大氣CO2和CH4混合比的時空分布不僅反映了自然特征，還反映了海洋油氣勘探等多種人為過程：陸-海氣團傳輸，以及觀測儀器故障。在兩次船載調查研究中，2012年11月大氣CO2混合比為392.75 ~ 688.10 ppm(圖4a和b)， 2013年6月為389.28 ~ 967.60 ppm(圖4c和d)。2012年11月大氣CH4混合比為1870.6 ~ 1986.0 ppb(圖5a和b)， 2013年6月大氣CH4混合比為1820.8 ~ 2179.0 ppb(圖5c和d)。大氣CO2和CH4混合比與北半球的歷史觀測結果相當。異常高的觀測值歸因于船舶廢氣或分析儀日常維護等的人為干擾。
圖4：2012年11月和2013年6月黃海CO2混合比的時間(a、c)和空間(b、d)分布。
圖5：11月和6月黃海CH4混合比的時間(a、c)和空間(b、d)分布。
數據處理方法
首先，利用線性函數對2012年11月和2013年6月沿巡航軌跡觀測到的大氣CO2和CH4混合比進行校正，每1 min平均一次，備份并生成可進行后續處理的“原始數據"。其次，根據航次記錄，對儀表故障和日常維護引起的異常值進行標記。第三，當船舶在離散站點進行海洋調查或以低于風速的速度在下風向巡航時，觀測到的大氣CO2和CH4混合比可能受到船舶廢氣和人類活動的影響。根據研究經驗將3 kn作為標記受船舶廢氣和人類活動影響的數據的標準。最后是大氣溫室氣體觀測中廣泛使用的數據質量控制方法拉依達準則(“3σ"準則)，用于篩分和標記非背景測定結果。
圖6：2013年6月28日20:40 - 29日6:40 (a)和2012年11月3日3:30 - 5:30 (b)觀測到的CO2混合比和船速的變化。
圖7：2012年11月和2013年6月CO2 (a, b)和CH4 (c, d)混合比的篩分結果。(a)和(b)的縱坐標在450至1050 ppm做了截斷處理。黑點表示本底數據(Background)，藍點表示更換干燥管(Manual)所影響的數據，灰色點表示低速航行(0-3kn)時受船舶排放影響的數據，紅點表示通過拉依達準則(3σ)篩分出來的數據。
陸-海氣團輸送對大氣CO2和CH4混合比分布的影響
海-氣交換是CO2和CH4分子通過表層海水和上覆大氣界面擴散的動態過程。大氣CO2和CH4的源和匯是指它們由海水排放或被海水吸收。事實上，沿海淺海海域海-氣交換對CO2和CH4混合比在時空尺度上影響很大。一般來說，從海水中排放到空氣中的CO2和CH4很難通過大氣測量來追蹤，因為它們會被迅速稀釋;只有淺層滲漏區和沿海地區能夠直接影響當地大氣CO2和CH4的混合比，并且可以測定。
為了估計海-氣交換對大氣CO2和CH4混合比的影響，我們使用了一種由Kourtidis等人(2006)描述并經Zang等人(2020)優化的簡單方法：假設調查區域上方有一個頂板高為10米的盒子，對應于我們現場調查的進氣口高度。大氣CO2和CH4混合比僅受海-氣交換的影響，當CO2和CH4被排放或被吸收時，它們的混合比會均勻地增加或減少，這是由海氣CO2和CH4通量的平均計算結果引起的。
圖8：2012年11月觀測海域CO2和CH4混合比的空間分布。
陸-海氣團傳輸對大氣CO2和CH4混合比時空分布的影響
EAWM與亞洲大陸向西太平洋的大氣復合輸送密切相關。除第1段(S1)和第2段右端(S2)外，隨著離岸距離的增加，CO2和CH4混合比呈減小趨勢。(圖8)。
總體而言，亞洲大陸的CO2和CH4混合比高于MBL參考值。EAWM驅動的陸-海氣團運輸會導致溫室氣體的水平傳輸。由于后續的混合和稀釋，CO2和CH4的混合比將沿著風輸送路線下降。同時，S1段和S2段右端由于主導風向為ENE-SE -S，大氣CO2和CH4混合比較低且均勻，說明氣團是從CO2和CH4混合比較低的太平洋輸送過來的。
此外，后向軌跡分析顯示，2012年11月幾乎所有的傳輸路徑都來自亞洲大陸，2013年7月幾乎所有的傳輸路徑都來自南海和西太平洋(圖10)。導致2012年11月大氣CO2和CH4混合比(圖8)高于2013年7月(圖9)。大氣CO2和CH4混合比的季節變化與西太平洋大氣CO2混合比的變化一致，西太平洋大氣成分分布主要由來自太平洋的海洋氣團和來自亞洲大陸的污染氣團主導。
圖9：2013年7月觀測海域CO2和CH4混合比的空間分布
圖10.兩個典型位置(a)35.00°N、123.41°E和(b)32.53°N、125.22°E的后向軌跡。
如圖11所示，2012年11月觀測到的大氣CO2和CH4混合比隨風向的波動特征相同，表明其變化受陸-海氣團輸送主導，這與前人的研究結果一致。黑海天然氣滲漏和“北溪"管道天然氣泄漏的模擬研究表明，在5 ~ 30 km的距離上，逆風排放源可以增強大氣CH4混合比。如圖12所示，我們假設在運輸過程中混合和稀釋的影響是線性的。根據計算可知：中國陸架海域大氣CO2和CH4混合比的空間分布可能在EAWM前期受到陸-海氣團輸送的顯著影響。
圖11：風向與CO2和CH4的大氣混合比之間的關系。誤差棒表示每個風向的標準差。
圖12：2012年11月每0.1°(黑色)和0.5°(紅色)的平均CO2 (a)和CH4 (b)。
基于2012年11月和2013年6月在南黃海船基走行連續觀測到的大氣CO2和CH4混合比及氣象參數，優化并建立了一種數據篩分方法，該方法可用于標記受多種自然過程和人類活動影響的CO2和CH4混合比數據。大氣CO2和CH4混合比的空間和季節變化主要受EAM調節，而海-氣交換的影響很小或可以忽略不計。夏季風導致大氣CO2和CH4混合比相對較低，且從東南向西北逐漸增加。相反，冬季季風增強了陸地到海洋的氣團輸送，導致較高的大氣CO2和CH4混合比，并且隨著離岸距離的增加而呈遞減的趨勢。在東亞冬季風早期，陸-海氣團傳輸對CO2和CH4混合比的影響范圍約為20Km內。
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